'Off the Reservation'
Den britiske premierminister Harold Wilson
I slutningen af 1960'erne så det ud til, at ingen var sikre mod Angletons mistanker. Han lancerede en undersøgelse af den britiske premierminister Harold Wilson, baseret på Golitsyns tro på, at KGB havde myrdet Wilsons største rival i Arbejderpartiet for at bane vejen for Wilson, der således måtte være en sovjetisk agent.
Med tiden lappede Angleton og Golitsyn sammen rester af påstået bevis og kom til den konklusion, at den vesttyske kansler Willy Brandt, den svenske premierminister Olaf Palme og den canadiske premierminister Lester Pearson alle var sovjetiske 'aktiver'.
Vesttysk kansler Willy Brandt
Golitsyn citerede administrerende direktør for Occidental Petroleum Corporation, Armand Hammer og tidligere U.S. -ambassadør i Sovjetunionen og tidligere guvernør i New York, Averell Harriman, som mulige sovjetiske agenter.
Henry Kissinger
Angleton og Golitsyn satte endda Henry Kissinger, statssekretær i Nixon -administrationen, under deres forstørrelsesglas. De satte spørgsmålstegn ved hans motiver i at søge D�tente med Sovjetunionen og nåede ud for at styrke båndet med Kina. Moljægere havde også mistanke om, at sovjetiske agenter havde trængt ind i NATO.
Ud over at jage efter mol inden for regeringen søgte Angleton efter sovjetisk infiltration i anti-Vietnam-krigsbevægelsen. Hans personale overtog Operation Chaos, en undersøgelse af indenlandske protestgrupper, ansporet af et direktiv fra præsident Lyndon Johnson. Ved lov er CIA begrænset til udenlandske undersøgelser, så teknisk kaos var en ulovlig operation. Dette generede ikke Angleton, der så det som nødvendigt for landets sikkerhed, selvom det gav lidt med hensyn til konkret information.
HT-Lingual var en anden ulovlig operation, der blev overvåget af Angleton. Begyndt i 1955, blev denne operation i hemmelighed opfanget og åbnede mail til og fra Sovjetunionen. Brev blev analyseret for at ilde ud sovjetiske spioner, der måske har brugt postkontoret som et kommunikationsmiddel. 'Præcis fordi åbningsbrevene var åbenlyst ulovlige, [Angleton] begrundede, at sovjeterne ville betragte mail som et sikkert kommunikationsmiddel,' skriver David C. Martin i Ørken af spejle. Angleton ignorerede åbenlyst de love, der forbyder manipulation med den amerikanske mail.
Seymour Hersh
I 1974 fangede fejlen af operationer kaos og ht-lingual fanget med Angleton, da New York Times Undersøgelsesjournalist Seymour Hersh gjorde det kendt, at han skrev en udsættelse af disse to regeringsovertrædelser af amerikanske borgernes rettigheder. Angleton blev kaldt til direktør for Central Intelligence William Colbys kontor og rådede om, at det var tid for ham at indsende sin fratræden. At tro på at hans arbejde på CIA ikke var færdig, modsatte Angleton sig, og i desperation ringede han til Hersh og forsøgte at bestikke reporteren med løfter om anden klassificeret information, hvis han begravede historien, han arbejdede på. Hersh minder om den samtale med Angleton og i Kold kriger Han beskriver Angleton som 'off the reservation' og 'helt skør.' Artiklen blev offentliggjort, og tilbageslag blev som forventet skadet for agenturet.
Angleton udsatte sin rådede pension i flere måneder, og selv efter at han havde forelagt sit fratrædelsesbrev, fortsatte han med at dukke op for arbejde som sædvanligt. Dette fortsatte i måneder, indtil han endelig trak sig tilbage til sin skæbne i foråret 1975.